Nei primi anni del periodo rivoluzionario divenne famoso per le tragedie repubblicane quali Marius (1791) e Lucrèce (1792). La scena politica allora imperante lo costrinse ad allontanarsi dalla Francia ma vi rientrò nel 1793, rischiando la ghigliottina. Partecipò alle campagne napoleoniche in Italia ed in Egitto manifestando sempre profonda ammirazione per l'imperatore: questo gli valse la nomina di membro dell'Académie française (1799), responsabile della pubblica istruzione e consigliere per l'insegnamento universitario.

Con il tracollo del regime politico napoleonico, Arnault si trovò in gravi difficoltà, perdette tutte le cariche ricevute e fu costretto all'esilio in Belgio. Nel 1829 fu riaccolto in Francia e riammesso all'Accademia; oltre alle tragedie, scrisse opere di varia natura fra le quali Vie politique et militaire de Napoléon 1er (1822) e la Nouvelle biographie des contemporains (1822-1825).

Nel 1797, al seguito di Napoleone, effettuò un viaggio in Italia: le descrizioni che ne derivarono non sono di facile lettura risultando, a tratti, alquanto confuse. Durante il tour italiano visitò città quali Lodi, Mantova, Verona, Venezia e giunse fino a Corfù in veste di riorganizzatore del governo delle isole Ionie. Terminato l'incarico rientrò in Italia, passando per Brindisi e, da qui, risalì la penisola. I suoi resoconti di viaggio rivestono un mero interesse storico-documentario.